Le travail astronomique de Rossel ne consistait pas seulement à regarder le ciel. Il devait aussi surveiller la marche des garde-temps embarqués, comparer leurs indications aux observations astronomiques et évaluer les erreurs susceptibles d'affecter les positions calculées. L'expédition disposait de plusieurs garde-temps de Ferdinand Berthoud, notamment les nos 17, 21, 5 et 28, ainsi que des montres nos 14 et 10 de son neveu Louis Berthoud. Au cap de Bonne-Espérance, une montre construite par l'horloger anglais John Arnold vint compléter cet ensemble. Rossel devait surveiller leur marche, comparer leurs indications aux observations astronomiques et tenir compte de leurs écarts dans les calculs de longitude. Ces instruments représentaient alors l'une des techniques les plus nouvelles pour déterminer la longitude en mer, mais leur précision devait être constamment contrôlée.
Les résultats obtenus par Rossel s'intégraient à un travail collectif. Les positions déterminées astronomiquement fournissaient des points de référence à Beautemps-Beaupré pour construire ses cartes et contrôler les routes suivies pendant les levés. Rossel mena également des expériences sur le magnétisme terrestre. Les mesures recueillies au cours du voyage contribuèrent à montrer que l'intensité du champ magnétique n'était pas identique partout à la surface du globe, mais variait notamment avec la latitude.
Les cahiers de calcul conservés aux Archives nationales permettent aujourd'hui d'entrer dans l'atelier même de ce travail scientifique : suites de mesures, corrections et conversions y montrent comment une observation faite depuis un navire pouvait finalement devenir un point placé sur une carte. Lorsqu'il prépara la publication de l'expédition, Rossel ne se contenta pas de reproduire ces observations : il examina les erreurs qui pouvaient affecter les mesures effectuées en mer et proposa des méthodes pour en réduire l'influence sur le calcul des latitudes et des longitudes.
Le Voyage de Dentrecasteaux, envoyé à la recherche de La Pérouse, paru en 1808, ne constitue donc pas seulement le témoignage tardif d'un survivant. Rossel établit le récit à partir du journal manuscrit de d'Entrecasteaux, qu'il décrit comme « écrit en entier de sa propre main ». Ce journal s'interrompant onze jours avant la mort du commandant, Rossel poursuivit lui-même la narration jusqu'à l'arrivée des frégates à Surabaya. Son travail d'éditeur permit ainsi de transmettre à la fois le récit du voyage, ses résultats scientifiques et une partie des méthodes qui avaient permis de les obtenir.